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    【中國科學報】中科院大連化學物理研究所揭示量子點能量轉移光催化新機制

      來源:《中國科學報》第3版 綜合

      發布時間:2022-08-04

      本報訊(記者孫丹寧)近日,中科院大連化學物理研究所研究員吳凱豐團隊在量子點能量轉移與光催化研究中取得新進展。團隊揭示了一種基于鉛鹵鈣鈦礦量子點三線態傳能敏化有機分子異構化及環加成的新路徑,并且獲得了較高的量子效率和轉化率。相關研究成果發表于《德國應用化學》。

      無機量子點到有機分子的三線態傳能對基礎研究和光化學應用都具有重要意義。從應用角度而言,前期的量子點三線態傳能研究主要著眼于三線態湮滅光子上轉換??紤]到有機分子三線態在光化學合成(如光異構化、環加成等)領域的重要角色,該傳能機制的應用可拓展至光化學合成。此外,前期的量子點光催化研究主要基于量子點的光致電荷轉移,由于電荷轉移催化過程會產生高反應活性的帶電或自由基中間體,給量子點的穩定性帶來挑戰。相比而言,在能量轉移光催化循環中,光敏劑始終保持電中性,可有效避免活性物種對光敏劑的腐蝕。因此,三線態傳能光催化有望成為量子點光催化的一個重要方向。

      本工作中,研究團隊以經典的二苯乙烯異構化為切入點,展示了CsPbBr3量子點在可見光激發下,與表面吸附的羧基化二苯乙烯分子發生高效的三線態傳能,驅動二苯乙烯由反式到順式異構化。研究發現,異構化反應轉化率達到90.1%,量子效率高達40.3%。另外,通過對量子點尺寸和材料組成進行調節,可將激發波長由藍光拓展至綠光波段。

      隨后,團隊借鑒之前量子點敏化三線態湮滅光子上轉換的體系設計,通過在量子點表面修飾三線態“接力”分子,直接敏化溶液中的底物分子。該設計極大拓寬了底物范圍,可用于敏化各類二苯乙烯衍生物的異構化。同樣,該設計還可用于敏化二芳基乙烯類分子的開閉環變色反應,以及苊烯分子的分子間[2+2]環加成反應,均得到了較高的轉化率,可以與貴金屬光催化劑Ir(ppy)3相媲美。

      相關論文信息:https://doi.org/10.1002/anie.202208241

      以下是該媒體報道地址:https://news.sciencenet.cn/sbhtmlnews/2022/8/370611.shtm?id=370611

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